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Interdisziplinäres Team um die Arbeits­gruppe Henke be­rich­tet über neu­ar­ti­ge responsive Ma­te­ri­alien

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  • Neues aus der Fa­kul­tät 2021
  • Neues aus der Fa­kul­tät
© TU-Dort­mund​/​AK Henke

Ein For­schungs­team der Fa­kul­tät CCB hat in enger Ko­ope­ra­ti­on mit Partnern der Ruhr-Uni­ver­si­tät Bochum das außergewöhnliche responsive Verhalten von porösen metallorganischen Gerüstverbindungen (engl. Metal-Organic Frameworks, MOFs) mit ex­pe­ri­men­tel­len und the­o­re­tisch­en Methoden un­ter­sucht. In einer aktuellen Pub­li­ka­tion in der re­nom­mier­ten Fach­zeitschrift Nature Com­mu­ni­ca­tions be­rich­tet das Team von „frustrierten“ MOFs, die sich in Ab­hän­gig­keit von ihren Um­ge­bungs­be­din­gun­gen ähnlich wie ein Stück Papier zusammenknüllen und wieder entfalten kön­nen. Die Erkennt­nisse sind von hoher Relevanz für die An­wen­dung dieser Ma­te­ri­alien in der Gas- und Energiespeicherung, der molekularen Separation oder der Katalyse.

MOFs sind synthetische poröse Ma­te­ri­alien, wel­che modular aus molekularen organischen und anorganischen Bau­stei­nen aufgebaut sind und über extrem hohe innere Oberflächen von bis zu 8.000 m2 in nur ei­nem Gramm Feststoff verfügen. Zum Vergleich: Die Spielfläche im Dort­mun­der Westfalenstadion beträgt rund 7.200 m2. Aufgrund ihres modularen Aufbaus und ihrer hohen Porosität sind diese Netzwerkmaterialien von großem In­te­res­se­ u.a. für An­wen­dungen in der Gasspeicherung, Molekülseparation und der Katalyse. Einige MOFs zeigen zudem responsive Ei­gen­schaf­ten, d.h. sie ändern ih­re Kristallstruktur in Ab­hän­gig­keit von den Um­ge­bungs­be­din­gun­gen. So ändert sich z.B. die Porengröße oder Porenform der MOFs, bei Variation der che­mi­schen Zusammensetzung der Atmosphäre oder beim Ausüben eines mechanischen Drucks. Durch diese Responsivität sind die MOFs u.a. in der Lage sehr effizient Gase zu speichern oder Mo­le­kü­le voneinander zu trennen.

Doktorand Roman Pallach von der Arbeits­gruppe um Prof. Se­bas­ti­an Henke hat nun eine neue Art von Responsivität in MOFs ent­deckt. Durch gezielte che­mi­sche Modifikation der organischen MOF-Bausteine schalten die Netzwerke nicht zwischen zwei geordneten (also kristallinen) Zuständen hin und her, sondern zwischen ei­nem geordneten und ei­nem sehr komplexen, ungeordneten Zustand. Die modifizierten Bausteine er­zeu­gen kon­kur­rie­ren­de Wechsel­wir­kungen innerhalb der Netzwerkstrukturen, so dass der ungeordnete Zustand bei Abwesenheit von Gastmolekülen in den Poren bevorzugt ist. „Durch diese konkurrierenden Wechsel­wir­kungen ist das Netz­werk gewissermaßen frustriert und kann sich nur ungeordnet zusammenfalten, wenn wir die Gastmoleküle aus den Poren entfernen,“ sagt Prof. Se­bas­ti­an Henke. „Ein Zusammenfalten unter Erhalt der Ordnung ist bei diesen MOFs nicht mög­lich.“

In Ko­ope­ra­ti­on mit Dr. Julian Keupp von der Arbeits­gruppe um Prof. Rochus Schmid (Computational Materials Chem­is­try, Ruhr-Uni­ver­si­tät Bochum) und Mitarbeitern der Arbeits­gruppe von Prof. Rasmus Linser (Physikalische Chemie, TU Dort­mund) konn­ten die Wis­sen­schaft­ler tiefe Einblicke in die Struk­tur und temperaturabhängige Dynamik des ungeordneten Zustands erlangen. Neben Computersimulationen und spektroskopischen Techniken setzten sie dazu aufwendigen Röntgenstreumethoden an der Dort­mun­der Synchrotronstrahlungsquelle DELTA (Fa­kul­tät für Physik), dem Deut­schen Elektronensynchrotron in Hamburg und der Diamond Light Source (bei Oxford, UK) ein.

Die For­schungs­er­geb­nis­se be­rich­tet das Team in der Fach­zeitschrift Nature Communcations. Gefördert wurde dieses Projekt u.a. von der DFG im Rah­men des Schwerpunktprogramms 1928 (COORNETs), der For­scher­grup­pe FOR 2433 „Switchable MOFs“ und des Exzel­lenz­clus­ters RESOLV.

“Frustrated Flexibility in Metal-Organic Frameworks”
R. Pallach, J. Keupp, K. Terlinden, L. Frentzel-Beyme, M. Kloß, A. Machalica, J. Kotschy, S. K. Vasa, P. A. Chater, C. Sternemann, M. T. Wharmby, R. Linser, R. Schmid, S. Henke,
Nat. Commun. 2021, 12, 4097.

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