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Interdisziplinäres Team um die Arbeitsgruppe Henke berichtet über neuartige responsive Materialien

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© TU-Dortmund​/​AK Henke

Ein Forschungsteam der Fakultät CCB hat in enger Ko­ope­ra­tion mit Partnern der Ruhr-Universität Bochum das außergewöhnliche responsive Verhalten von porösen metallorganischen Gerüstverbindungen (engl. Metal-Organic Frameworks, MOFs) mit experimentellen und theoretischen Methoden untersucht. In einer aktuellen Pub­li­ka­tion in der renommierten Fachzeitschrift Nature Communications berichtet das Team von „frustrierten“ MOFs, die sich in Abhängigkeit von ihren Umgebungsbedingungen ähnlich wie ein Stück Papier zusammenknüllen und wieder entfalten können. Die Erkenntnisse sind von hoher Relevanz für die Anwendung dieser Materialien in der Gas- und Energiespeicherung, der molekularen Separation oder der Katalyse.

MOFs sind synthetische poröse Materialien, welche modular aus molekularen organischen und anorganischen Bau­stei­nen aufgebaut sind und über extrem hohe innere Oberflächen von bis zu 8.000 m2 in nur einem Gramm Feststoff verfügen. Zum Vergleich: Die Spielfläche im Dortmunder Westfalenstadion beträgt rund 7.200 m2. Aufgrund ihres modularen Aufbaus und ihrer hohen Porosität sind diese Netzwerkmaterialien von großem Interesse u.a. für Anwendungen in der Gasspeicherung, Molekülseparation und der Katalyse. Einige MOFs zeigen zudem responsive Eigenschaften, d.h. sie ändern ihre Kristallstruktur in Abhängigkeit von den Umgebungsbedingungen. So ändert sich z.B. die Porengröße oder Porenform der MOFs, bei Variation der che­mi­schen Zusammensetzung der Atmosphäre oder beim Ausüben eines mechanischen Drucks. Durch diese Responsivität sind die MOFs u.a. in der Lage sehr effizient Gase zu speichern oder Moleküle voneinander zu trennen.

Doktorand Roman Pallach von der Arbeitsgruppe um Prof. Sebastian Henke hat nun eine neue Art von Responsivität in MOFs ent­deckt. Durch gezielte chemische Modifikation der organischen MOF-Bausteine schalten die Netzwerke nicht zwischen zwei geordneten (also kristallinen) Zuständen hin und her, sondern zwischen einem geordneten und einem sehr komplexen, ungeordneten Zustand. Die modifizierten Bausteine erzeugen konkurrierende Wechselwirkungen innerhalb der Netzwerkstrukturen, so dass der ungeordnete Zustand bei Abwesenheit von Gastmolekülen in den Poren bevorzugt ist. „Durch diese konkurrierenden Wechsel­wir­kungen ist das Netz­werk gewissermaßen frustriert und kann sich nur ungeordnet zusammenfalten, wenn wir die Gastmoleküle aus den Poren entfernen,“ sagt Prof. Sebastian Henke. „Ein Zusammenfalten unter Erhalt der Ordnung ist bei diesen MOFs nicht mög­lich.“

In Ko­ope­ra­tion mit Dr. Julian Keupp von der Arbeitsgruppe um Prof. Rochus Schmid (Computational Materials Chemistry, Ruhr-Universität Bochum) und Mitarbeitern der Arbeitsgruppe von Prof. Rasmus Linser (Physikalische Chemie, TU Dortmund) konnten die Wissenschaftler tiefe Einblicke in die Struktur und temperaturabhängige Dynamik des ungeordneten Zustands erlangen. Neben Computersimulationen und spektroskopischen Techniken setzten sie dazu aufwendigen Röntgenstreumethoden an der Dortmunder Synchrotronstrahlungsquelle DELTA (Fakultät für Physik), dem Deutschen Elektronensynchrotron in Hamburg und der Diamond Light Source (bei Oxford, UK) ein.

Die Forschungsergebnisse berichtet das Team in der Fachzeitschrift Nature Communcations. Gefördert wurde dieses Projekt u.a. von der DFG im Rahmen des Schwerpunktprogramms 1928 (COORNETs), der For­scher­grup­pe FOR 2433 „Switchable MOFs“ und des Exzellenzclusters RESOLV.

“Frustrated Flexibility in Metal-Organic Frameworks”
R. Pallach, J. Keupp, K. Terlinden, L. Frentzel-Beyme, M. Kloß, A. Machalica, J. Kotschy, S. K. Vasa, P. A. Chater, C. Sternemann, M. T. Wharmby, R. Linser, R. Schmid, S. Henke,
Nat. Commun. 2021, 12, 4097.

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